Excel for .NETには、列幅を自動調整する機能は用意されておりません。
代替方法として、関連するスタイルのフォントサイズおよびテキストから各セル幅を計算し、これに基づいて列全体の幅をリサイズする手順が考えられます。

◎サンプルコード（VB）

Imports C1.C1Excel

Public Class Form1
　　Private Sub button1_Click(ByVal sender As System.Object, ByVal e As System.EventArgs) Handles button1.Click
　　　　' Excelファイルのロード
　　　　C1XLBook1.Clear()
　　　　C1XLBook1.Load("..¥..¥Test01.xlsx")
　　　　' 列幅の自動調整
　　　　AutoSizeColumns(C1XLBook1.Sheets(0))
　　　　' xls形式で保存
　　　　C1XLBook1.Save("..¥..¥saved_Test01.xls", FileFormat.Biff8)
　　　　' xlsx形式で保存
　　　　C1XLBook1.Save("..¥..¥saved_Test01.xlsx", FileFormat.OpenXml)
　　End Sub

　　Private Sub AutoSizeColumns(ByVal sheet As XLSheet)
　　　　Using g As Graphics = Graphics.FromHwnd(IntPtr.Zero)
　　　　　　Dim r As Integer, c As Integer
　　　　　　For c = 0 To sheet.Columns.Count - 1
　　　　　　　　Dim colWidth As Integer = -1
　　　　　　　　For r = 0 To sheet.Rows.Count - 1
　　　　　　　　　　Dim value As Object = sheet(r, c).Value
　　　　　　　　　　If Not (value Is Nothing) Then
　　　　　　　　　　　　' 値の取得（この時点では未フォーマット）
　　　　　　　　　　　　Dim text As String = value.ToString()
　　　　　　　　　　　　' セルにフォーマットが設定されたスタイルがある場合のフォーマット値
　　　　　　　　　　　　Dim s As XLStyle = sheet(r, c).Style
　　　　　　　　　　　　If Not (s Is Nothing) And s.Format.Length > 0 Then
　　　　　　　　　　　　　　Dim ifmt As IFormattable = TryCast(value, IFormattable)
　　　　　　　　　　　　　　If Not (ifmt Is Nothing) Then
　　　　　　　　　　　　　　　　Dim fmt As String = XLStyle.FormatXLToDotNet(s.Format)
　　　　　　　　　　　　　　　　text = ifmt.ToString(fmt, System.Globalization.CultureInfo.CurrentCulture)
　　　　　　　　　　　　　　End If
　　　　　　　　　　　　End If
　　　　　　　　　　　　' フォントの取得（デフォルトまたはスタイル）
　　　　　　　　　　　　Dim font As Font = C1XLBook1.DefaultFont
　　　　　　　　　　　　If Not (s Is Nothing) Then
　　　　　　　　　　　　　　If Not (s.Font Is Nothing) Then
　　　　　　　　　　　　　　　　font = s.Font
　　　　　　　　　　　　　　End If
　　　　　　　　　　　　End If
　　　　　　　　　　　　' 文字列の計測（許容誤差を若干追加）
　　　　　　　　　　　　Dim sz As Size = System.Drawing.Size.Ceiling(g.MeasureString(text + "XX", font))
　　　　　　　　　　　　' 最大幅を保存
　　　　　　　　　　　　If sz.Width > colWidth Then
　　　　　　　　　　　　　　colWidth = sz.Width
　　　　　　　　　　　　End If
　　　　　　　　　　End If
　　　　　　　　　　' 計測完了、列幅の設定
　　　　　　　　　　If colWidth > -1 Then
　　　　　　　　　　　　sheet.Columns(c).Width = C1XLBook.PixelsToTwips(colWidth)
　　　　　　　　　　End If
　　　　　　　　Next
　　　　　　Next
　　　　End Using
　　End Sub
End Class

◎サンプルコード（C#）

using C1.C1Excel;

namespace WindowsApplication1
{
　　public class Form1 : System.Windows.Forms.Form
　　{
　　　　public Form1()
　　　　{
　　　　　　InitializeComponent();
　　　　}

　　　　private void button1_Click(object sender, System.EventArgs e)
　　　　{
　　　　　　// Excelファイルのロード
　　　　　　c1XLBook1.Clear();
　　　　　　c1XLBook1.Load(@"..¥..¥Test01.xlsx");
　　　　　　// 列幅の自動調整
　　　　　　AutoSizeColumns(c1XLBook1.Sheets[0]);
　　　　　　// xls形式で保存
　　　　　　//c1XLBook1.Save(tempdir + "autoSized.xls");
　　　　　　c1XLBook1.Save(@"..¥..¥saved_Test01.xls", FileFormat.Biff8);
　　　　　　// xlsx形式で保存
　　　　　　c1XLBook1.Save(@"..¥..¥saved_Test01.xlsx", FileFormat.OpenXml);
　　　　}

　　　　private void AutoSizeColumns(XLSheet sheet)
　　　　{
　　　　　　using (Graphics g = Graphics.FromHwnd(IntPtr.Zero))
　　　　　　{
　　　　　　　　for (int c = 0; c < sheet.Columns.Count; c++)
　　　　　　　　{
　　　　　　　　　　int colWidth = -1;
　　　　　　　　　　for (int r = 0; r < sheet.Rows.Count; r++)
　　　　　　　　　　{
　　　　　　　　　　　　object value = sheet[r, c].Value;
　　　　　　　　　　　　if (value != null)
　　　　　　　　　　　　{
　　　　　　　　　　　　　　// 値の取得（この時点では未フォーマット）
　　　　　　　　　　　　　　string text = value.ToString();
　　　　　　　　　　　　　　// セルにフォーマットが設定されたスタイルがある場合のフォーマット値
　　　　　　　　　　　　　　C1.C1Excel.XLStyle s = sheet[r, c].Style;
　　　　　　　　　　　　　　if (s != null && s.Format.Length > 0 && value is IFormattable)
　　　　　　　　　　　　　　{
　　　　　　　　　　　　　　　　string fmt = XLStyle.FormatXLToDotNet(s.Format);
　　　　　　　　　　　　　　　　text = ((IFormattable)value).ToString(fmt, CultureInfo.CurrentCulture);
　　　　　　　　　　　　　　}
　　　　　　　　　　　　　　// フォントの取得（デフォルトまたはスタイル）
　　　　　　　　　　　　　　Font font = this.c1XLBook1.DefaultFont;
　　　　　　　　　　　　　　if (s != null && s.Font != null)
　　　　　　　　　　　　　　{
　　　　　　　　　　　　　　　　font = s.Font;
　　　　　　　　　　　　　　}
　　　　　　　　　　　　　　// 文字列の計測（許容誤差を若干追加）
　　　　　　　　　　　　　　Size sz = Size.Ceiling(g.MeasureString(text + "XX", font));
　　　　　　　　　　　　　　// 最大幅を保存
　　　　　　　　　　　　　　if (sz.Width > colWidth)
　　　　　　　　　　　　　　　　colWidth = sz.Width;
　　　　　　　　　　　　}
　　　　　　　　　　}
　　　　　　　　　　// 計測完了、列幅の設定
　　　　　　　　　　if (colWidth > -1)
　　　　　　　　　　　　sheet.Columns[c].Width = C1XLBook.PixelsToTwips(colWidth);
　　　　　　　　}
　　　　　　}
　　　　}
　　}
}