チャートのプロット領域全体を枠線で囲むには、Renderingイベント内で独自に四角形を描画する方法が考えらます。

◎サンプルコード（VB）

    Private Sub FlexChart1_Rendering(sender As Object, e As C1.Win.Chart.RenderEventArgs) Handles FlexChart1.Rendering
        Dim flex As FlexChart = CType(sender, FlexChart)
        e.Engine.SetStroke(New SolidBrush(Color.Black))
        e.Engine.SetStrokeThickness(1)
        e.Engine.DrawRect(flex.PlotRect.X, flex.PlotRect.Y, flex.PlotRect.Width, flex.PlotRect.Height)
    End Sub

◎サンプルコード（C#）

        private void flexChart1_Rendering(object sender, C1.Win.Chart.RenderEventArgs e)
        {
             FlexChart flex = (FlexChart)sender;
            e.Engine.SetStroke(new SolidBrush(Color.Black));
            e.Engine.SetStrokeThickness(1);
            e.Engine.DrawRect(flex.PlotRect.X, flex.PlotRect.Y, flex.PlotRect.Width, flex.PlotRect.Height);
        }