C1ExcelのXLDataValidationクラスを使用すると、Excelのセルにドロップダウンリストを設定することができます。

最初に、XLDataValidationのValidationTypeプロパティを「List」に設定し、FirstFormulaプロパティにドロップダウンのリスト項目として使用するシートのセル範囲を指定します。
次いで、XLDataValidationのRangesプロパティに、ドロップダウンを設定するセル範囲を指定し、シートのDataValidationsプロパティに、このXLDataValidationのインスタンスを追加します。

以下に、１列目の１～５行にドロップダウンを設定するサンプルを紹介します。



◎サンプルコード（VB）

Imports C1.C1Excel

Public Class Form1
    Private Sub btnCreateDropdown_Click(sender As Object, e As EventArgs) Handles btnCreateDropdown.Click
        '２枚目のシートを追加
        C1XLBook1.Sheets.Add()

        'シート名を設定
        Dim sheet1 As XLSheet = C1XLBook1.Sheets(0)
        Dim sheet2 As XLSheet = C1XLBook1.Sheets(1)

        'シート２に、ドロップダウンリストの項目を追加
        sheet2(0, 0).Value = "AAA"
        sheet2(1, 0).Value = "BBB"
        sheet2(2, 0).Value = "CCC"

        'ドロップダウン追加のためにDataValidation（データ検証のソース）を設定
        Dim dataValid As New XLDataValidation(C1XLBook1) With {
            .ValidationType = XLValidationType.List,
            .FirstFormula = "=Sheet2!$A$1:$A$3",
            .AllowBlank = True
        }

        'ドロップダウンを設定するセル範囲を指定
        dataValid.Ranges.Add(New XLRange(0, 0, 4, 0))

        'シート１で、上記セル範囲にドロップダウンを設定
        sheet1.DataValidations.Add(dataValid)

        'Excelファイルの保存と表示
        C1XLBook1.Save("..\..\TestBook1.xlsx")
        System.Diagnostics.Process.Start("..\..\TestBook1.xlsx")
    End Sub
End Class

◎サンプルコード（C#）

using C1.C1Excel;

namespace prj_C1Excel
{
    public partial class Form1 : Form
    {
        public Form1()
        {
            InitializeComponent();
        }

        private void button1_Click(object sender, EventArgs e)
        {
            //２枚目のシートを追加
            c1XLBook1.Sheets.Add();

            //シート名を設定
            XLSheet sheet1 = c1XLBook1.Sheets[0];
            XLSheet sheet2 = c1XLBook1.Sheets[1];

            //シート２に、ドロップダウンリストの項目を追加
            sheet2[0, 0].Value = "AAA";
            sheet2[1, 0].Value = "BBB";
            sheet2[2, 0].Value = "CCC";

            //ドロップダウン追加のためにDataValidation（データ検証のソース）を設定
            XLDataValidation dataValid = new XLDataValidation(c1XLBook1){
                ValidationType = XLValidationType.List,
                FirstFormula = "=Sheet2!$A$1:$A$3",
                AllowBlank = true
            };

            //ドロップダウンを設定するセル範囲を指定
            dataValid.Ranges.Add(new XLRange(0, 0, 4, 0));

            //シート１で、上記セル範囲にドロップダウンを設定
            sheet1.DataValidations.Add(dataValid);

            //Excelファイルの保存と表示
            c1XLBook1.Save(@"..\..\TestBook1.xlsx");
            System.Diagnostics.Process.Start(@"..\..\TestBook1.xlsx");
        }
    }
}