組み込みのソート機能では実現することができませんが、列ヘッダのクリックを検知して独自のソートを行うことで実現できます。

[Visual Basic]

Imports GrapeCity.Win.MultiRow

Private Sub Form1_Load(ByVal sender As System.Object, ByVal e As System.EventArgs) Handles MyBase.Load
　　Dim template1 As Template = Template.CreateGridTemplate(2)
　　GcMultiRow1.Template = template1
　　GcMultiRow1.RowCount = 10
　　GcMultiRow1.AllowUserToAddRows = False

　　Dim r As New Random()
　　For i As Integer = 0 To GcMultiRow1.RowCount - 1
　　　　GcMultiRow1.SetValue(i, 0, r.[Next](1, 3))
　　　　GcMultiRow1.SetValue(i, 1, r.[Next](1, 100))
　　Next
End Sub

Private Sub GcMultiRow1_CellClick(ByVal sender As Object, ByVal e As CellEventArgs) Handles GcMultiRow1.CellClick
　　' 列ヘッダがクリックされた場合
　　If e.Scope = CellScope.ColumnHeader Then
　　　　' 対象となる列ヘッダの取得
　　　　Dim chCell As ColumnHeaderCell = GcMultiRow1.ColumnHeaders(0).Cells(e.CellIndex)
　　　　' ソートインジケータの設定
　　　　If chCell.SortGlyphDirection = SortOrder.Ascending Then
　　　　　　chCell.SortGlyphDirection = SortOrder.Descending
　　　　Else
　　　　　　chCell.SortGlyphDirection = SortOrder.Ascending
　　　　End If

　　　　' ソートの実行
　　　　Dim si0 As SortItem = New SortItem(0, SortOrder.None)
　　　　Dim si1 As SortItem = New SortItem(1, SortOrder.None)

　　　　Select Case e.CellIndex
　　　　　　Case 0
　　　　　　　　si0.SortOrder = chCell.SortGlyphDirection
　　　　　　　　Exit Select
　　　　　　Case 1
　　　　　　　　si0.SortOrder = DirectCast(GcMultiRow1.ColumnHeaders(0).Cells(0), ColumnHeaderCell).SortGlyphDirection
　　　　　　　　si1.SortOrder = chCell.SortGlyphDirection
　　　　　　　　Exit Select
　　　　End Select

　　　　GcMultiRow1.Sort(New SortItem() {si0, si1})

　　End If
End Sub

[C#]

using GrapeCity.Win.MultiRow;

private void Form1_Load(object sender, EventArgs e)
{
　　Template template1 = Template.CreateGridTemplate(2);
　　gcMultiRow1.Template = template1;
　　gcMultiRow1.RowCount = 10;
　　gcMultiRow1.AllowUserToAddRows = false;
　　gcMultiRow1.CellClick += new EventHandler(gcMultiRow1_CellClick);
　　Random r = new Random();
　　for (int i = 0; i < gcMultiRow1.RowCount; i++)
　　{
　　　　gcMultiRow1.SetValue(i, 0, r.Next(1, 3));
　　　　gcMultiRow1.SetValue(i, 1, r.Next(1, 100));
　　}
}

private void gcMultiRow1_CellClick(object sender, CellEventArgs e)
{
　　// 列ヘッダがクリックされた場合
　　if (e.Scope == CellScope.ColumnHeader)
　　{
　　　　// 対象となる列ヘッダの取得
　　　　ColumnHeaderCell chCell = (ColumnHeaderCell)gcMultiRow1.ColumnHeaders[0].Cells[e.CellIndex];
　　　　// ソートインジケータの設定
　　　　if (chCell.SortGlyphDirection == SortOrder.Ascending)
　　　　{
　　　　　　chCell.SortGlyphDirection = SortOrder.Descending;
　　　　}
　　　　else
　　　　{
　　　　　　chCell.SortGlyphDirection = SortOrder.Ascending;
　　　　}
　　　　// ソートの実行
　　　　SortItem si0 = new SortItem(0, SortOrder.None);
　　　　SortItem si1 = new SortItem(1, SortOrder.None);
　　　　switch (e.CellIndex)
　　　　{
　　　　　　case 0:
　　　　　　　　si0.SortOrder = chCell.SortGlyphDirection;
　　　　　　　　break;
　　　　　　case 1:
　　　　　　　　si0.SortOrder = ((ColumnHeaderCell)gcMultiRow1.ColumnHeaders[0].Cells[0]).SortGlyphDirection;
　　　　　　　　si1.SortOrder = chCell.SortGlyphDirection;
　　　　　　　　break;
　　　　}
　　　　gcMultiRow1.Sort(new SortItem[] { si0, si1 });
　　}
}